Você pode dar baixa gratuitamente no seu registro MEI aqui: http://www.portaldoempreendedor.gov.br/temas/ja-sou/servicos/baixa/dar-baixa 
Você vai precisar ter em mãos os números do seu CPF, CNPJ e Código do Simples Nacional (se não tiver esse código, não se preocupe, lá tem o link pra você gerar).

Mesmo que você tenha algum débito pode fazer o cancelamento, mas atenção, isso não isenta você de cumprir com as obrigações fiscais, incluindo a Declaração Anual do MEI e o pagamento dos débitos existentes.