Você pode dar baixa gratuitamente no seu registro MEI clicando aqui.
Você vai precisar ter em mãos os números do seu CPF, CNPJ e Código do Simples Nacional (se não tiver esse código, não se preocupe, lá tem o link pra você gerar).

Mesmo que você tenha algum débito pode fazer o cancelamento, mas atenção, isso não isenta você de cumprir com as obrigações fiscais, incluindo a Declaração Anual do MEI e o pagamento dos débitos existentes.